工业废水处理传统上聚焦于将有机污染物矿化为 CO₂。然而，这一过程不可避免地造成有价值有机碳资源的损失。苯酚和对硝基苯酚（p-NP）是典型的有毒酚类污染物，广泛存在于焦化、化工等工业废水中。其中，苯酚可通过选择性氧化转化为对苯醌（p-BQ），作为染料、精细化学品及锂离子电池电极材料的重要中间体；对硝基苯酚则可通过选择性还原生成对氨基苯酚（p-AP），广泛应用于制药和树脂等领域。然而，目前工业上 p-BQ 和 p-AP 的制备仍依赖传统化学氧化/还原过程，通常需要强氧化剂、强还原剂或苛刻反应条件，不仅能耗较高，也容易产生环境负荷。

近日，best365中国官方网站赵红颖教授团队在Angewandte Chemie International Edition 发表研究论文Paired Electrocatalytic Valorization of Phenolic Pollutants Into p-Benzoquinone and p-Aminophenol”，并入选该期刊 Hot Paper。他们提出一种双极耦合电催化策略，将阳极苯酚氧化反应（PhOR）与阴极对硝基苯酚还原反应（NPRR）集成，在处理酚类污染物的同时分别生产高附加值p-BQ和p-AP，实现废水净化与资源回收协同。该研究进一步揭示了阳极界面电子调控促进Ni(OH)₂向活性NiOOH重构，并通过动态Ni–O键调节反应中间体吸附-脱附行为的作用机制；同时阐明了阴极Cu–Ni协同促进水活化与活性氢（H*）生成，提高反应物活化和氢转移效率的催化机制，为酚类污染物双极高值资源化提供了新策略。

图1 基于阳极重构和阴极H*生成机制的配对电催化增值策略。

研究团队构建 Ni (OH)₂/CeF₃阳极材料，利用 CeF₃的强吸电子特性诱导界面电荷重分布，调控 Ni 位点的电子结构与配位环境，促进高活性 Ni³⁺物种生成。X射线吸收谱（XAS）分析表明，CeF₃界面的引入改变了Ni中心的局域配位环境，并促进Ni–O键结构调节。依托这种界面电子耦合作用，NiCeF₃/CC 电极构筑了有利于 Ni²⁺向 Ni³⁺氧化转变的催化环境，有效推动了反应过程中高活性 NiOOH 相的原位重构，从材料本质层面为苯酚选择性氧化反应的性能提升奠定了结构基础。

图2 阳极NiCeF₃/CC电极的结构与电子特性表征。

研究团队以NiCeF₃/CC为阳极、CuNi/NF为阴极，通过质子交换膜分隔阴阳极室构建了PhOR||NPRR耦合电解体系，实现阳极苯酚氧化与阴极对硝基苯酚还原的同步运行。相较于传统的析氧/析氢体系，该配对体系在相同槽电压下可实现更高的电流密度，电化学活性显著提升；同时，与独立半反应体系相比，PhOR||NPRR体系兼具较低能耗和较高法拉第效率，实现了电子利用效率与产物价值的协同提升。经过120小时长期运行测试展现出良好的稳定性。生命周期评价结果表明该耦合体系在全球变暖潜势、水体生态毒性、人体健康毒性等十余项环境指标上均显著优于传统污染物矿化处理工艺，体现出污染物去除、资源回收与环境效益协同优化的优势，为酚类工业废水的绿色资源化及规模化应用提供了新的技术路径。

图3 PhOR‖NPRR流动电解体系资源化性能，长期稳定性与生命周期评估。

上述研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金项目、上海市科学技术委员会、中央高校基本科研业务费专项资金，以及上海同步辐射设施、上海大型科学设施中心和best365中国官方网站仪器分析中心的帮助。赵红颖教授为论文通讯作者，博士生宋炎锴为论文第一作者，best365中国官方网站为第一通讯单位。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.8237151